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UNTERSUCHUNG DER REAKTION VON WASSERSTOFFATOMEN MIT SAUERSTOFFMOLEKÜLEN (H+O2+M
→ HO2+M) IN WEITEN DRUCK- UND TEMPERATURBEREICHEN

Investigation of the reaction of hydrogen atoms with oxygen molekules (H+O2+M →
HO2+M) in a wide temperature an pressure range

von Jörg Hahn
Dissertation
Datum der mündl. Prüfung:2004-01-21
Erschienen:2004-07-20
Betreuer:Prof. Dr. Klaus Luther
Gutachter:Prof. Dr. Jürgen Troe
Gutachter:Prof. Dr. Karlheinz Hoyermann
Zum Verlinken/Zitieren: http://dx.doi.org/10.53846/goediss-2126

 

 


DATEIEN

Name:hahn.pdf
Size:2.01Mb
Format:PDF
Description:Dissertation
ViewOpen

Lizenzbestimmungen:

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ZUSAMMENFASSUNG


ENGLISCH

In this work the pressure and temperature dependence of the combination reaction
of hydrogen atoms with oxygen moleculesIn the experiments, the rate constants
were measured at various pressures allowing the development of Falloff curves. A
specialised type of Falloff curve was developed by Troe by means of SACM/CT
calculations based on an ab-initio potential surface produced by Harding et al.
Using these curves it was possible to extrapolate to limiting high pressure rate
constants of the reaction, and determine the temperature dependence. A high
pressure limit was obtained (bathgas independent):krec = (9.85 ± 0.55)·10−11
(T/300K) +0.51±0.14 cm3s−1.For the first time it was possible to determine the
rate of reaction (1) nearing the high pressure limit and to determine the
temperature dependence of the high pressure rate constants from ambient
temperature to 700 K. The experimental results are consistent with the SACM/CT
calculations, which were accomplished using the "state of the art" potential
energy surface developed by Harding et al.
Keywords: unimolecular reactions; photodissociation; hydroperoxyl radical;
H+O2+M; combustion chemistry; high pressure; hige temperature; reaction
kinetics; spectroskopy


WEITERE SPRACHEN

In dieser Arbeit wurde die Druck- und Temperaturabhängigkeit der
Kombinationsreaktion von Wasserstoffatomen mit SauerstoffmolekülenIn den
Experimenten wurden die Geschwindigkeitskonstanten bei verschiedenen Drücken
gemessen und daraus Falloff-Kurven konstruiert. Dazu wurde eine speziell für die
untersuchte Reaktion entwickelte Form der Falloff-Kurven verwendet, welche Troe
mit Hilfe von SACM/CT-Rechnungen auf einer von Harding et al. berechneten
ab-initio-Potentialfläche ermittelt hat. Auf diese Weise war es möglich,
Hochdruckgrenzwerte der Reaktion zu extrapolieren und deren
Temperaturabhängigkeit zu bestimmen. Es wurde ein badgasunabhängiger
Hochdruckgrenzwert erhalten:krec = (9,85 ± 0,55)·10−11 (T/300K) +0,51±0,14
cm3s−1.In dieser Arbeit ist es erstmals gelungen, die Geschwindigkeit von
Reaktion (1) bis in die Nähe des Hochdruckgrenzwertes zu bestimmen und die
Temperaturabhängigkeit der Hochdruckgeschwindigkeitskonstanten von
Raumtemperatur bis zu 700 K zu ermitteln. Diese Resultate sind konsistent mit
Ergebnissen von SACM/CT-Rechnungen, welche auf der "state of the
art"-Potentialfläche von Harding et al. durchgeführt wurden.
Schlagwörter: Unimolekulare Reaktionen; Photodissoziation; Hydroperoxyl-Radikal;
H+O2+M; Verbrennungschemie; Hochdruck; Hochtemperatur; Reaktionskinetik;
Spektroskopie; 540 Chemie
 

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